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    1. 当浓度从 0.5 mM 提升至 1.0 mM 时,磺胺甲噁唑的降解效率从 59.1%上升至 90.9%,同时 k 值也增加了 3.4 倍,这表明产生了更多活性氧物种以氧化磺胺甲噁唑。随着初始过一硫酸盐浓度从 1.0 mM 进一步增加至 2.0 mM,观察到磺胺甲噁唑降解效率仅有微小提升,同时 k 值略有增加,这归因于过量过一硫酸盐浓度下活性氧物种的自淬灭效应

      PMS建议投加量,以及测量反应速率常数K的重要性,自淬灭效应 J. Yan, H. Liu, C. Dou, Y. Wu, W. Dong Quantitative probing of reactive oxygen species and their selective degradation on contaminants in peroxymonosulfate-based process enhanced by picolinic acid

    2. 通常,当反应温度升高时,分子尺寸较大的磺胺甲噁唑分子更容易获得更大的能量,以克服各种阻力(扩散阻力和障碍),进而与活性位点接触。

      温度升高SAs容易获得更大能量

    3. 由于 CUF 催化剂具有更大的比表面积,其暴露于溶液中的官能团数量远高于 CUH 催化剂表面,导致在相同 pH 值的溶液中吸附氢离子的能力更强。因此,CUF 催化剂的等电点(pH ip )向较低的 pH 值偏移。 此外,向催化剂中引入氟元素导致其表面电荷密度显著负化,促进了更多氢离子的吸附以中和带负电的表面[40]。

      PH低时,cyp效果不好的问题所在,都是正电性,难以靠近

    4. CUH 和 CUF 的吸附过程可分为以下三个阶段[37]、[38]:(i)外部吸附(液膜扩散),磺胺甲噁唑从主体溶液富集到 CUH/CUF 裸露外表面的吸附位点,此时由磺胺甲噁唑浓度差提供的驱动力可忽略固液相间的扩散阻力。(ii)颗粒内扩散,磺胺甲噁唑分子从吸附剂外表面扩散至内部孔隙,由于分子间碰撞的阻碍和内部孔道的挤压作用,扩散速率逐渐降低。(iii)吸附平衡,CUH/CUF 外表面或内部的活性位点被磺胺甲噁唑结合。 由于拟合曲线均未通过坐标原点,CUH/CUF 的吸附速率同时受外部吸附和颗粒内扩散控制,而具有较高 k 值(见表 S6)的外部吸附因扩散阻力较低成为速率控制步骤。得益于比表面积和孔径的增大,CUF 表现出比 CUH(9.4 mg/(g·min))更高的吸附速率(12.1 mg/(g·min)),从而增强了对目标污染物的吸附能力。

      忽略扩散阻力的原因

    5. 在吸附初始阶段,由于活性位点与主体溶液间磺胺甲噁唑浓度差驱动的微弱扩散阻力,大量活性位点被磺胺甲噁唑快速占据[35]。随后,随着接触时间增加,CUH 和 CUF 的吸附速率因空余活性位点减少而下降,吸附过程在后续 210 分钟内达到平衡,其中 CUF 表现出比 CUH(117.8 mg/g)更高的吸附容量(173.4 mg/g)。通过 Boyd 模型、准一级(PFO)和准二级(PSO)模型进一步研究吸附过程,拟合结果与动力学参数展示于图 5b-c 及表 S5。由于更高的非线性相关系数(R² > 0.99),实验数据与 PSO 模型拟合度最佳。99),而伪二阶模型计算出的吸附容量与实验数据接近,表明磺胺甲噁唑的吸附过程受化学吸附控制,涉及 CUH/CUF 与磺胺甲噁唑之间的电子共享或交换[36]。

      SAs的吸附动力学:CUH 和 CUF 对磺胺甲噁唑的接触时间。CUH 和 CUF 的准一级动力学模型(b)、准二级动力学模型(c)和颗粒内扩散模型(d)。条件:SMX = 50 mg/L,T = 25 °C。